組成非対称な脂質二重膜小胞におけるマクロ-ミクロ相分離の転移ダイナミクス
Shunsuke F. Shimobayashi, Masatoshi Ichikawa and Takashi Taniguchi
"Direct observations of transition dynamics from macro- to micro- phase separation"
"in asymmetric lipid bilayers induced by externally added glycolipids"
EPL 113 56005 (6 pages) (2016).
DOI:10.1209/0295-5075/113/56005
[和文]
一般に、均一状態にある二成分液体の温度を相分離温度以下に下げると最終的には完
全相分離状態(マクロ相) へと緩和する。しかしながら、起源は何であれ長距離斥力が
二相間に働く場合、ラメラ相やヘキサゴナル相といったメソ相が熱力学的安定になる
事がある。均一相からマクロ相やメソ相への相分離ダイナミクスは低分子や高分子の
二成分系を用いてこれまで盛んに研究がなされてきた。それらとは対照的に、マクロ
相からメソ相への相分離ダイナミクスは適切な実験系やモデルが無くほとんど未開拓
である (figure a)。
今回我々は、外部から添加された糖脂質 (GM1) に起因する組成非対称な脂質二重膜
小胞を用いて、マクロ相からヘキサゴナル様のミクロ相への構造転移ダイナミクスを
報告する。糖脂質を添加されたマクロ相は、ストライプ相を中間相として経由し、ミ
クロ相へと転移する (figure b)。その際、マクロ相の二相界面からある波長の揺らぎ
が成長し、ストライプ相へと転移し、そのストライプドメインの先端で「くびれが生じ、
ちぎれる」という興味深い現象が繰り返され、サイズ単分散なミクロ相へと転移する
(figure c)。更には、非対称な組成に起因する自発曲率を考慮した膜の弾性と相分離
を記述する時間依存型ギンツブルグ-ランダウモデルを用いて、この転移現象を数値的
にもおよそ再現する事に成功した (figure b)。以上よりこの転移現象は、組成が非対
称である事に起因する、ゼロで無い自発曲率によって誘起される事が強く示唆された。
本研究によってマクロ相からメソ相への新規な相分離ダイナミクスが明らかにされたが、
この転移現象の普遍性など未解決問題は多数残されており、今後の発展を期待する。
[English]
In general, phase separation in binary liquid mixtures completes by relaxation
below the transition temperature. However, it is also well known that the
competition between local attractive and long-ranged repulsive interactions
between two phases leads to stable micro-phase separation. The coarsening
dynamics from a homogeneous phase to macro- or micro-phase has been
extensively investigated in binary mixture systems of polymeric and/or
low-molecular-weight molecules. In contrast, the dynamics from macro- to
micro-phase separation remains poorly understood because no appropriate
experiments and models exist for investigating this phenomenon (figure a).
In this letter, We present the first direct observations of morphological
transitions from macro- to micro-phase separation using micrometer-sized
asymmetric lipid vesicles exposed to externally added glycolipids
(GM1:monosialotetrahexosylganglioside). The transition occurs via an
intermediate stripe morphology state. During the transition, monodisperse
micro-domains emerge through repeated scission events of the stripe domains
(figure b,c). By numerically analyzing the bending elastic model and the
time-dependent Ginzburg-Landau equation (figure b), we gained insights into
the mechanism of the novel transitions, which is apparently governed by the
local spontaneous curvature induced by the local asymmetric composition.
Our findings could provide important mechanistic clues for new material
designs and for understanding the dynamics of the heterogeneities existing
in cell membranes.
